Die Große Bibliothek gehört zum Reformierten Kollegium und mit ihrem Bestand von halber Million Einheiten bewahrt sie hierzulande die größte erhalten gebliebene Sammlung der reformierten Kirche auf. Ende des 17. Jahrhunderts entwickelte sich hier außerdem die eigenständigste Art der Buchbinderei. Einige Bücher und Schriftdenkmäler gelten in Europa und auch weltweit als einzigartige Raritäten. Zu der Sammlung der Schriftwerke gehören u. a. 39 Kodices auf Pergament aus dem 14. und 16. Jahrhundert, 146 sog. Inkunabel, die im 16. Jahrhundert herausgegeben wurden, 114 Werke, die weltweit nur in einem einzigen Exemplar erhalten geblieben sind, sowie 1600 Kuriositäten der ungarischen Literatur aus der Zeit vor 1700. Beachtenswert sind auch die Manuskripte der ehemaligen Schüler - Endre Ady, Mihály Csokonai Vitéz, János Arany, Ferenc Kölcsey -, die ebenfalls die Sammlung bereichern. Am wertvollsten sind jedoch die in Handschrift erstellten Atlasblätter von Nicolaus Germanus, die ca. von 1450 und 1470 stammen und das erste ungarische Pflanzenkundenbuch, das Herbarium von Péter Méliusz Juhász aus 1578.